朱玉荃博士以共同第一作者在Angewandte Chemie International Edition发表最新学术成果

近日，国际期刊Angewandte Chemie International Edition（《德国应用化学》）在线刊发了物理化学教研室朱玉荃博士以“Photoelectrocatalytic activation of C–H bond in toluene by titanium dioxide-supported sub-nanometric PtO_x clusters”（二氧化钛负载亚纳米PtO_x团簇光电催化活化甲苯中C–H键）为题的学术论文。朱玉荃博士为论文共同第一作者。Angewandte Chemie International Edition由Wiley出版社1962年创办，是化学领域的权威期刊，SCI中科院大类一区TOP期刊、自然指数期刊，最新影响因子为16.6。

朱玉荃博士主要负责该论文中的理论计算工作。论文报道了在二氧化钛负载亚纳米PtO_x团簇（PtO_x/TiO₂）光阳极上，甲苯光电催化氧化生成苯甲醛（BA），在水介质中，BA的产率为1.75 μmol cm^-2 h^-1，选择性为83.5%，比原始TiO₂高4.4倍。该策略对甲苯衍生物的选择性氧化也同样起效。作为概念验证，还制造了一个具有S型流动通道的自供电光电催化串联装置，用于甲苯的氧化，在光照射下该装置的BA产量为~170 μmol。实验研究结合理论计算结果表明，PtO_x/TiO₂光阳极上的甲苯氧化遵循亲电羟基（OH*）介导途径，该途径可以抑制BA的过度氧化。此外，亚纳米PtO_x团簇被证实可以促进甲苯的吸附和OH*的生成，从而实现了甲苯的高效氧化。该项工作有望拓宽在温和条件下水溶液中C(sp³)–H键的可持续活化途径。

甲苯电催化氧化过程的研究

论文信息：

Photoelectrocatalytic activation of C–H bond in toluene by titanium dioxide-supported sub-nanometric PtO_x clusters

Lan Luo¹, Yu-Quan Zhu¹, Wangsong Chen¹, Yucong Miao, Shanshan Zhang, Yusen Yang, Zhenhua Li*, Mingfei Shao*

Angew. Chem. Int. Ed. 2025, e202505544.

DOI: 10.1002/anie.202505544