近日，我院王国宏教授与电子科技大学向全军教授及中国地质大学（武汉）张建军博士等合作，在国际知名期刊Angew. Chem. Int. Ed.（《德国应用化学》）上在线发表题为“Reducing Dielectric Confinement Effect Enhances Carrier Separation in Two-dimensional Hybrid Perovskite Photocatalysts”（降低介电限域效应以促进二维钙钛矿复合光催化剂电荷分离）研究性论文。我院王国宏教授、电子科技大学向全军教授及中国地质大学（武汉）张建军博士为论文共同通讯作者，电子科技大学、湖北师范大学、中国地质大学（武汉）分别为论文第一、第二、第三通讯单位。Angew. Chem. Int. Ed.由Wiley出版社1962年创办，是化学领域的权威期刊，SCI中科院大类一区TOP期刊，最新影响因子为16.6。
有机-无机杂化钙钛矿材料具有光吸收范围广、载流子传输寿命长、禁带宽度可调以及制备成本低等独特优势，已经成为太阳能电池、光电探测器和发光二极管等领域中的潜在候选者。同时，利用光催化技术将太阳能转化为化学能和高附加值燃料被认为是一种解决能源危机和环境污染问题的有效途径。近年来，有机-无机杂化钙钛矿在光催化水分解、光降解有机反应和二氧化碳光还原等领域得到了广泛应用，并表现出较高的能量转换效率。然而，有机-无机杂化钙钛矿中存在有机层与无机层之间介电常数的差异，通常表现出较大的激子结合能，限制了光生电子和空穴的分离和传输。因此，如何调节有机-无机杂化钙钛矿光生电子和空穴的行为并提高其光催化性能具有重要的研究价值。
针对上述问题，该工作从介电限域理论出发，制备了两种介电常数不同的有机无机杂化钙钛矿光催化材料(PEA)2PbBr4和(EOA)2PbBr4。其中，与PEA阳离子相比，EOA阳离子中含有羟基，O和H的正负电荷中心不重合而产生较大的极性。实验数据证明，与(PEA)2PbBr4相比，(EOA)2PbBr4具有较大的介电常数和较小的激子结合能。理论计算也证明了(EOA)2PbBr4中C/H/N与Pb/Br之间总态密度(DOS)小的能量偏移更有利于光生电子和空穴的传输。随后，进一步探究了(PEA)2PbBr4和(EOA)2PbBr4在光催化CO2还原中的应用，(EOA)2PbBr4比(PEA)2PbBr4的CO产率高出近2倍。该研究拓展了有机-无机杂化钙钛矿材料在光催化CO2还原中的潜在应用，也为增强载流子迁移行为提供了有效途径。
图片说明：与(PEA)2PbBr4相比，(EOA)2PbBr4具有的较小激子结合能，促进电子和空穴的分离，产生更多自由载流子
论文信息：
Reducing Dielectric Confinement Effect Enhances Carrier Separation in Two-dimensional Hybrid Perovskite Photocatalysts.
Zhaohui Fang, Guohong Wang*, Chen Guan, Jianjun Zhang*, Quanjun Xiang*. Angew. Chem. Int. Ed. 2024, e202411219, DOI: 10.1002/anie.202411219
论文链接：https://doi.org/10.1002/anie.202411219
