近日,国际知名期刊Inorganic Chemistry Frontiers(《无机化学前沿》)在线发表了我院李宏达博士团队在光催化固氮领域的最新研究成果。论文题为“Multistage construction of Gd-Doped g-C3N4/Mo15S19 Composites Enabled Both N2 activation and multiple electron transfer for Enhanced Photocatalytic Nitrogen Reduction Reaction”(多级构筑Gd掺杂g-C3N4/Mo15S19复合材料促使N2活化和多重电子转移以增强光催化氮还原反应)。李宏达博士为论文唯一通讯作者,湖北师范大学为论文第一单位。Inorganic Chemistry Frontiers是RSC(英国皇家化学会)出版社旗下化学领域期刊、SCI中科院大类一区期刊,最新影响因子为6.1。
光催化氮还原反应(NRR)的进行需要有效激活N≡N键和高效转移多个电子/质子,目前相关研究面临着重大挑战。该工作提出了一种掺杂Gd协同负载Mo15S19的新型g-C3N4纳米棒(GdC3N4/Mo15S19)。实验结果表明,GdC3N4/Mo15S19复合材料具有明显的可见光催化产氨能力(407.51 μmol g-1 h-1,是g-C3N4的33倍),这是由于其内置的Gd3+氧化还原中心促进了多重电子转移,Mo15S19的负载增加了Mo活性位点。使用密度泛函理论(DFT)的计算表明,Mo15S19负载也有助于有效激活N≡N键,从而加快NRR的启动。Gd掺杂和Mo15S19负载的协同作用降低了中间体的吉布斯自由能,提高了整体光催化效率。该项工作为构建包含多重电子转移和N2活化效应的光催化NRR多级结构提供了一种可行的方案。
该工作得到了国家重点研发计划项目资助。
论文信息:
Multistage construction of Gd-Doped g-C3N4/Mo15S19 Composites Enabled Both N2 activation and multiple electron transfer for Enhanced Photocatalytic Nitrogen Reduction Reaction
Xiaoyu Jiang, Boran Tao, Hongda Li *
Inorganic Chemistry Frontiers, 2024,DOI: 10.1039/d4qi02016b
论文链接:https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/qi/d4qi02016b/unauth