近日,国际知名期刊ACS Nano(《美国化学学会—纳米》)在线发表了物理化学教研室陈山博士团队在电催化氧还原(ORR)领域的最新研究成果。论文题为“Covalent–Bridged Heterointerfaces via Grafted Triazine Organic Polymers Enable Directed Charge Transfer for Efficient Oxygen Reduction in Zn–Air Batteries”(共价桥连异质界面增强氧还原反应电子定向转移用于锌-空气电池)。陈山博士为论文第一作者,三峡大学郑勇博士、临沂大学曹雪莹博士、英国伦敦大学学院欧阳玥博士、德国马克斯普朗克聚合物研究所周亚洲博士和牛津大学宗伟博士为论文共同通讯作者,湖北师范大学为论文第一通讯单位。ACS Nano是American Chemical Society(美国化学学会)出版社旗下材料科学领域TOP期刊、SCI中科院大类一区,最新影响因子为16.0。
随着便携式电子设备的普及,人们对先进、安全且经济高效电池技术的需求日益迫切。锌-空气电池因其高能量密度和环境友好等优势备受关注,但其应用受限于阴极缓慢的氧还原反应(ORR)动力学。尽管贵金属催化剂表现出优异的ORR活性,但仍然存在高成本以及稳定性差等问题。共价三嗪骨架(CTFs)衍生物因其高氮含量和可调的孔隙率成为具有前景的非金属ORR电催化剂。然而,其性能仍受到界面电荷传输缓慢和活性位点难以高效利用的限制。为解决上述问题,该工作开发了一种共价桥接的碳异质结构复合材料,通过界面接枝聚合方法,将垂直排列的氮掺杂碳纳米片(v-N/CNS)共价锚定在石墨烯(Gr)基底上。该方法利用分子“铆钉”在氧化石墨烯上引导三嗪框架的原位生长并交联形成具有共价键界面的异质结构。与传统依赖弱范德华相互作用的异质结构相比,共价界面可以增强组分间的耦合效应,降低界面电阻,促进定向电荷传输,并优化局部电子环境,从而激活原本处于“休眠”状态的氮活性位点,进而提升催化剂活性。优化后的v-N/CNS/Gr催化剂表现出优异的ORR活性和稳定性。将其应用于锌-空气电池中时,其展现出高的功率密度,并在5 mA·cm-2条件下能够稳定运行850小时。该研究为构建共价桥接的碳结构提供了可行策略,并为高性能非金属催化剂的分子设计提供了新见解。
共价桥连异质界面增强电子定向转移示意图
该工作得到了国家自然科学基金(No. 52303342)、湖北省自然科学基金(No. 2025AFB239)和污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室开放基金(No. PA240210)等项目的资助。
论文信息:
Covalent–Bridged Heterointerfaces via Grafted Triazine Organic Polymers Enable Directed Charge Transfer for Efficient Oxygen Reduction in Zn–Air Batteries
Shan Chen, Jitao Shang, Fei-er Peng, Zihan Song, Yong Zheng*, Yuhang Dai, Jiexin Zhu, Fei Guo, Xinliang Fu, Kaibin Chu, Xueying Cao*, Yue Ouyang*, Ivan P. Parkin, Yazhou Zhou*, Guanjie He, Tianxi Liu, and Wei Zong*
ACS Nano, 2025.DOI: 10.1021/acsnano.5c11348.
论文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.5c11348