石小兵博士在Journal of Catalysis发表最新研究成果

发布者:化学化工学院发布时间:2025-12-12浏览次数:10

近日,Journal of Catalysis在线发表了我院化工教研室石小兵博士的最新研究成果。论文题目为“Efficient Chlorine Evolution via Silver-Complex-Mediated Suppression of Hydroxyl Radicals on Acid-Resistant Fe2O3(Sn)/WO3 Z-Scheme Photoanodes”(利用银配合物介导抑制羟基自由基在耐酸Fe2O3(Sn)/WO3 Z型光阳极上实现高效析氯)。石小兵博士为论文第一作者兼通讯作者,湖北师范大学为论文唯一通讯单位。Journal of Catalysis是Elsevier出版社1962年起发行的国际期刊,主要报道有催化方面的最新研究进展,是中科院一区top期刊,最新影响因子为6.5。

面向“双碳”战略目标,光电催化(PEC)分解水制氢被视为实现太阳能高效转化的理想途径,但阳极析氧反应(OER)缓慢的动力学过程成为制约整体效率的核心瓶颈。利用资源丰富的海水为原料,采用兼具动力学优势与高附加值产物的析氯反应(PEC-Cl2ER)替代OER,有望开辟一条“太阳能制氢”与“绿色氯碱工业”协同发展的新赛道,具有重要的战略意义。然而,PEC-Cl2ER的实际应用仍面临选择性低和稳定性差的双重挑战。一方面,OER凭借热力学优势成为主要的竞争反应;另一方面,含氯物种的复杂转化(如生成HClO、ClO⁻等)进一步降低了氯气(Cl2)的法拉第效率(FE)。针对上述问题,该研究构建了一种Fe2O3(Sn)/WO3异质结光阳极。在酸性氯盐介质(0.5 M NaCl, pH ≈ 1)中,通过引入痕量Ag+,成功将Cl₂的法拉第效率从约60%大幅提升至96%,并在1.5 V vs. RHE偏压下实现了超过500 h的稳定运行。

结合原位与非原位表征分析发现,WO3层不仅作为抗腐蚀保护层,更与Fe2O3(Sn)核构筑了Z型异质结,有效促进了光生空穴的注入。原位EPR和Raman光谱进一步揭示了反应机理:痕量Ag+有效抑制了竞争性的水氧化反应(及羟基自由基的生成),并通过[AgCl2(Cl2)]⁻均相中间体主导了空穴向Cl⁻的转移,从而实现了高选择性析氯。该工作为在酸性海水或含氯工业废水环境中同步实现高效光解水产氢与氯资源化利用,提供了一种稳定且实用的光阳极设计策略。

原位自适应均相Ag-Cl配合物介导的酸性海水的选择性析氯

该工作得到了湖北师范大学人才引进项目(HS2023RC077)及污染物分析与资源化技术湖北省重点实验室开放基金项目(PA230207)的资助。


论文信息:

Efficient Chlorine Evolution via Silver-Complex-Mediated Suppression of Hydroxyl Radicals on Acid-Resistant Fe2O3(Sn)/WO3 Z-Scheme Photoanodes

Xiaobing Shi*, Qianbao Wu, Yu-Nan Yi, Junshan Li.

论文链接:https://doi.org/10.1016/j.jcat.2025.116633



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